В ту пору всесоюзной и международной выставочной деятельности Сарьян получил звание Народного художника Армении. У него вновь появилась возможность поехать за границу — на этот раз в Европу. В 1926–1928 годах художник жил в Париже, где участвовал в совместных выставках и провел персональную экспозицию, где были представлены созданные во французской столице работы. Однако до наших дней они не дошли: на пути в Армению все картины сгорели в пожаре на корабле.
По возвращении в Ереван художник сконцентрировался на написании городских пейзажей, запечатлевал меняющийся облик развивающейся столицы Армении.
На протяжении всей творческой жизни Сарьян регулярно занимался оформлением самых разных театральных постановок и созданием иллюстраций к литературным произведениям. Особенно плодотворно он трудился на этом поприще в сталинскую эпоху.
В период «оттепели» вернулся интерес Сарьяна к пейзажам. Он вновь много путешествовал по Армении и писал ее виды. Особое место среди них занимал Арарат, а созданные картины объединились в цикл «Моя Родина».
В 1967 году в Ереване был открыт Дом-музей художника. Параллельно продолжалась его международная выставочная деятельность в странах социалистического лагеря.
В последние годы художник попробовал новую технику и материалы — в его поздней серии рисунков фломастерами проступили отголоски стиля ранних акварельных работ, хотя тематически они стали своеобразным художественным осмыслением увиденных на протяжении жизни пейзажей Армении.
Сарьян работал почти до самой своей кончины 5 мая 1972 года. Он был похоронен в Ереване на кладбище для выдающихся армянских деятелей.