Уже через год после открытия музея количество экспонатов увеличилось в несколько раз — в коллекции появились ценности, спасённые из усадеб Тарусского, Мещовского, Козельского уездов Калужской губернии.
Сейчас музей хранит более 10 000 произведений живописи, графики, скульптуры и декоративно-прикладного искусства, из которых более 200 представлены в постоянной экспозиции.
Это и полотна российских художников — Серова, Поленова, Маковского, и работы западных мастеров: от итальянского барокко (Бернардо Строцци, Джачинто Бранди) до фламандцев (среди которых и Рубенс).
