Супругой Льва Сергеевича стала Елизавета Александровна Загряжская (1823—1898), дальняя родственница Натальи Николаевны Пушкиной, воспитанница Смольного института. По воспоминаниям современника, «красивая блондинка, любила веселиться».

Осенью 1841 года Лев получил отпуск «во внутренние губернии», а в мае 1842 года был уволен с военной службы окончательно. Летом 1842 он посетил могилы брата и матери в Святых Горах, навестил соседей по имению и друзей семьи в Тригорском.

Через год Лев поступил на службу в Петербургскую таможню, с откомандированием в Одесскую портовую таможню. В Одессе Пушкин вскоре женился. 

О женитьбе брат поэта Лев Сергеевич сообщает П.А. Осиповой в письме от 27 октября 1843 из Кучук-Ламбата (юг Крыма).

Несколькими днями ранее (15 октября) дочь Прасковьи Александровны Мария напишет брату в Петербург:

Отец Елизаветы Александровны, действительный статский советник Александр Михайлович Загряжский, служил в 1831–1833 годах симбирским гражданским губернатором.

О встречах сейчас напоминает настольный колокольчик первой четверти XIX века, на внутренней стороне которого имеется аннотация: «Колокольчик китайский из Хивы/ подарок А.С. Пушкину от Загряжского. 16 дня сентября 1833 года» (хранится во Всероссийском музее А.С. Пушкина). 

Со слов А.М. Загряжского записан малодостоверный рассказ о проигрыше ему Пушкиным в Москве только что законченной V главы «Евгения Онегина».

Первые годы брака были счастливыми. И более поздние письма Льва Сергеевича к жене 1848–1849 гг., когда он ездил после смерти отца в Москву, Петербург и Болдино, полны нежности. Потом, судя по неясным отзывам современников, в частности Андрея Ивановича Дельвига (двоюродного брата Антона Антоновича), что-то разладилось.

В 1852 Лев Сергеевич скончался, оставив 29-летнюю вдову с тремя детьми: Ольгой, Анатолием и Марией. Елизавета Александровна вскоре поселилась в Болдино, доставшемся Льву Сергеевичу после смерти отца. Упоминание о данном имении в виде надписи графитным карандашом («Болдино») находим на обороте иконы «Троица Новозаветная».

Позднее в права наследства вступил старший из детей, Анатолий Львович. Он постоянно жил в имении, также как позднее его сын, Лев Анатольевич. В 1911 году усадьба была приобретена государством. История Болдина получила свое продолжение. В 1918 году болдинские крестьяне на сельском сходе приняли решение сохранить бывшую барскую усадьбу. Приговор схода гласил: «И на месте сим желательно увековечить память великого поэта А.С. Пушкина» . Музей в Болдино был открыт в 1949 году.

Образ, которым Лев Сергеевич был благословлен на брак, с 1965 года находится в Пушкинском Заповеднике, куда он поступил из Государственного Литературного музея.

Композиция представляет сюжет Новозаветной Троицы: в центре симметрично построенной композиции — серебряная сфера (шар — символ Вселенной), по обеим сторонам от нее на клубящемся облаке — фигуры Саваофа и Иисуса Христа; над ними парит Святой Дух в образе голубя. Иисус правой рукой придерживает четырехконечный деревянный крест, на котором заметны следы крови.