С 1914 года Гончарова сотрудничала с «Русскими сезонами» Сергея Дягилева; ее первой работой стало создание декораций и костюмов к оперно-балетному спектаклю «Золотой петушок». Выехав по приглашению Дягилева из России, она вместе с Ларионовым побывала в Швейцарии, Италии и Испании, а в 1918 году поселилась в Париже. С начала 1920-х годов Гончарова стала одним из основных художников дягилевской труппы. Вместе с Ларионовым она регулярно выставлялась в салонах: Осеннем, Независимых и Тюильри; продолжила заниматься книжной иллюстрацией, живописью, преподаванием, оформляла парижские балы. Гончарова и Ларионов иллюстрируют поэмы «Двенадцать» и «Скифы» Александра Блока — издание выходит в Париже в 1920 году, а в 1923-м художница создает серию иллюстраций к немецкому изданию «Слова о полку Игореве». Гончарова участвовала в выставках русского искусства в Париже, Лондоне, Нью-Йорке, Гааге, Брюсселе, Белграде, в 1928 году была одним из организаторов выставки современного французского искусства в Москве.