Собирательская работа в музее «Приютино» на разных этапах его существования преследовала различные цели. На начальной стадии сбора коллекции будущего Всеволожского краеведческого музея в нее вошли мемории, фотографии, документы, плакаты и открытки военного времени, оружие, а также предметы крестьянского быта начала ХХ века. После переориентации музейной работы в русло истории русской культуры ХIХ века, русской усадьбы в целом и семьи Олениных в частности, собирание коллекции было сосредоточено в сфере антиквариата высокой художественной ценности.
В первые годы, благодаря активному общению первого директора музея Л.В. Тимофеева с потомками рода Олениных, был выявлен и по возможности собран в фондах музея комплекс мемориальных предметов и изобразительных материалов, непосредственно связанных с усадьбой и ее владельцами. Недоступные материалы из фондов других музеев, необходимые для создания экспозиции об истории Приютина и семье Олениных, представлены в собрании музея в копиях, выполненных разными художниками на высоком профессиональном уровне.
Основную же часть собранной коллекции составили подлинные произведения изобразительного и декоративно-прикладного искусства ХVIII и ХIХ веков, а также книги и гравюры этого периода. Большая часть музейной коллекции была собрана в 1980-х годах, когда, на этапе подготовки новой экспозиции, особенно актуальным стало пополнение коллекций предметов декоративно-прикладного искусства, необходимых для создания усадебных интерьеров I половины ХIХ века.
В настоящее время музейный фонд составляет более 11 тысяч предметов. Среди произведений изобразительного искусства выделяются живописные работы А.Г. Варнека, И. Ромбауера, Б. Митуара, А.О. Дезарно, акварели и рисунки П.В. Басина, Сильв. Щедрина, А.П. и К.П. Брюлловых, О.А. Кипренского, В.А. Жуковского, В.С. Садовникова, М.И. Теребенева, П.А. Оленина и других художников XIX века. Собрание редкой книги на русском и европейских языках включает в себя издания XVI–XX веков, в том числе прижизненные издания Державина, Пушкина, Крылова, Гнедича, книги с автографами. Кроме меморий I половины XIX в., связанных с семьей А.Н. Оленина, мемориальную часть собрания дополняют предметы более позднего времени, принадлежавшие потомкам Олениных, среди которых выделяется прославленная певица М.А. Оленина-Д’Альгейм. Значительный интерес представляют многочисленные фотографии второй половины XIX — первой половины ХХ веков, составляющие единую иконографию рода.
В коллекциях декоративно-прикладного искусства представлены прекрасные образцы художественного стекла, фарфора, металла, мебели, предметов дворянского быта XIX века, большая часть которых хранится в фондах музея и экспонируется лишь на временных выставках.
